引言

PdSe₂是一種具有*五邊形褶皺結(jié)構(gòu)的二維材料，具備高遷移率、空氣穩(wěn)定和可調(diào)帶隙等優(yōu)良性能，之前的研究大多數(shù)都是基于光導(dǎo)、光門控和光伏效應(yīng)的探測(cè)機(jī)理。因此依賴于外加偏壓或者內(nèi)接電場(chǎng)來分離電子和空穴，高接觸電阻、低響應(yīng)度和響應(yīng)慢等劣勢(shì)阻礙了PdSe₂的進(jìn)一步應(yīng)用。

近期，安徽大學(xué)李亮課題組通過化學(xué)氣相沉積技術(shù)生長(zhǎng)了高度各向異性的二維PdSe₂晶體，基于光電熱效應(yīng)制備了基于零偏壓驅(qū)動(dòng)的二維偏振光電探測(cè)器，可實(shí)現(xiàn)在零偏壓下探測(cè)超寬范圍波長(zhǎng)甚至是任意波長(zhǎng)，該探測(cè)器具有超寬范圍響應(yīng)、空氣穩(wěn)定，偏振光響應(yīng)， 響應(yīng)度高等優(yōu)勢(shì)。需要指出的是，通過引入熱載流子輔助導(dǎo)熱打破了傳統(tǒng)熱探測(cè)器響應(yīng)速度慢的限制，實(shí)現(xiàn)了超快光熱電響應(yīng)（4 µs），是目前已知的基于PdSe₂光電探測(cè)器中響應(yīng)速度最快的，這可能為發(fā)展超快超寬偏振光探測(cè)提供一定的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

圖1. 二維 PdSe₂的結(jié)構(gòu)和光熱電響應(yīng)mapping

實(shí)驗(yàn)與分析

光熱電效應(yīng)（PTE）是一種*的光電流機(jī)理，能夠?qū)⒐狻帷㈦娭g進(jìn)行能量轉(zhuǎn)化，通過熱載流子擴(kuò)散形成溫度梯度來產(chǎn)生電能。李亮課題組前期在二維光熱電探測(cè)器方面做了一系列工作（Nat. Mater. 2019，18，476-481； Nat. Mater. 2020, 19, 830-837），本文通過制備一種具有優(yōu)異性能的二維材料來解決之前報(bào)道的光熱電探測(cè)器的一些缺點(diǎn)。課題組采用化學(xué)氣相沉積法生長(zhǎng)合成了具有高度各向異性結(jié)構(gòu)的高質(zhì)量二維PdSe₂單晶（圖2）。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，使用PdSe₂作為溝道材料的探測(cè)器具有自驅(qū)動(dòng)的性能，以此為突破口，通過在零偏壓下的“非局域化”光響應(yīng)確定了光熱電探測(cè)機(jī)理，研究發(fā)現(xiàn)基于PdSe₂的光熱電探測(cè)器實(shí)現(xiàn)了4 µs的超快速響應(yīng)。李亮課題組通過高分辨透射電鏡、X射線電子能譜和拉曼光譜儀等儀器表征了材料的晶格取向和質(zhì)量，制備了具有高度各向異性形狀的長(zhǎng)條狀的二維PdSe₂晶體。

圖2. 二維 PdSe₂的結(jié)構(gòu)表征

利用轉(zhuǎn)移電極的方法制備器件，不需要使用EBL等大型儀器。探測(cè)器在零偏壓光照射下產(chǎn)生了光電流，當(dāng)光照射在器件的兩端時(shí)，產(chǎn)生了正負(fù)光響應(yīng)（圖3）。通過光電流mapping測(cè)量，顯示光電流信號(hào)不僅出現(xiàn)在材料和電極的接觸區(qū)，還出現(xiàn)在遠(yuǎn)離電極和材料接觸的區(qū)域。通過這種“非局域”光響應(yīng)排除了其他光電流機(jī)理，確定了基于PdSe₂的光熱電效應(yīng)。

圖3.探究探測(cè)器的光電流機(jī)理

最后，李亮課題組探究了基于光熱電效應(yīng)探測(cè)器的相關(guān)性能指標(biāo)(圖4)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該探測(cè)器具有超寬光譜響應(yīng)，可實(shí)現(xiàn)405到904 nm范圍光譜響應(yīng)。基于熱載流子輔助導(dǎo)熱的光響應(yīng)速度達(dá)到4 µs，從實(shí)驗(yàn)角度證明了熱載流子輔助導(dǎo)熱相對(duì)于其他探測(cè)的優(yōu)勢(shì)。在本文中，PdSe₂也顯示出偏振光響應(yīng)，進(jìn)一步拓寬了偏振光熱電探測(cè)器的材料選擇范圍。而且PdSe₂探測(cè)器具有高度空氣穩(wěn)定性，放置在空氣中長(zhǎng)達(dá)九個(gè)月性能指標(biāo)仍然穩(wěn)定，有望用于未來的實(shí)際應(yīng)用中。

 圖4.探測(cè)器的性能指標(biāo)

以上研究表明，李亮課題組制備的二維PdSe₂晶體具有高度各向異性能作為溝道材料，實(shí)現(xiàn)零偏壓驅(qū)動(dòng)的二維偏振光電探測(cè)器，其超快光熱電響應(yīng)速度為4 µs。本文的研究成果為制備二維偏振光電探測(cè)器在材料選擇上提供了更多的可能性。

安徽大學(xué)李亮教授課題組簡(jiǎn)介

李亮教授課題組從事二維材料光電探測(cè)器方面的研究。課題已經(jīng)在國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文40余篇，包括Adv. Mater., Nat. Commun., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Mater. Horizons.等國(guó)際知名期刊。課題組目前有博士2名，碩士8名。

李亮教授簡(jiǎn)介：李亮，安徽大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)槎S材料光電探測(cè)器。先后主持了國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目，為2019年安徽省領(lǐng)軍人才團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目核心成員。擔(dān)任Sustainability期刊客座編輯， Advanced Materials，ACS Nano等期刊審稿人。在相關(guān)領(lǐng)域發(fā)表論文40余篇，包括Advanced Materials(4), Nature Communication(1), ACS Nano(3), Advanced Functional Materials(8), Nano Energy(1), Materials Horizons(1)等，總引用1300余次。

文章信息

該成果以“Fast Photothermoelectric Response in CVD-Grown PdSe₂ Photodetectors with In-Plane Anisotropy”為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊Advanced Functional Materials上。安徽大學(xué)李剛博士為第一作者，安徽大學(xué)李亮教授為通訊作者。

文章信息：DOI: 10.1002/adfm.202104787

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司Finder Vista全自動(dòng)激光共聚焦顯微拉曼光譜儀系統(tǒng)，如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢我司。

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